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是非不分的结果


X. S. Jing, W. C. Xu, C. Yang, J. J. Feng, A. H. Zhang, Y. P. Zeng, M. H. Qin, M. Zeng, Z. Fan, J. W. Gao, X. S. Gao, G. F. Zhou, X. B. Lu(陆旭兵), and J.-M. Liu(刘俊明)


Tuning electrical conductivity, charge transport, and ferroelectricity in epitaxial BaTiO3 films by Nb-doping


Applied Physics Letters 110, 182903 (2017)


物理科学从拟人化角度去看,好像是青年时代的清高人物,自诩和推崇黑白分明、是非迥异的人生观。物理学希望告诉您什么是是、什么是非,非即非是、是即非非。这样一来,万物世界各行其道、轨迹分明。殊不知,万物世界其实远非如此,就像人到了天命之年乃推崇中庸、推崇灰色、推崇辩证法,这时候您会发现物理世界也是可以是非同在、黑白同存的。这里我们看一个具体的例子,它打破了传统的概念,让一些看起来毫无瓜葛的性质能够相互包容和相互依存。

众所周知,材料之所以能够导电,是因为其中存在可以自由移动的载流子。经典的铁电材料,其稳定的铁电极化需要极化电荷必须是局域化的,这也注定了常规铁电材料的绝缘属性。这两种看起来处于两种极端的性质,似乎无法在同一薄膜中和平共处。但是随着在BiFeO3、BaTiO3、YMnO3这些典型铁电薄膜的畴壁中发现导电性甚至金属性导电存在,这两种貌似有你没我的属性终于有了“在一起”的可能性。

为了验证这种可能性,我们以BaTiO3(BTO)这种经典铁电材料作为研究对象,利用脉沉激光沉积法制备了一系列BaNbxTi1-xO3 (BNTO) (x = 0.0, 0.005, 0.01, 0.1, 0.25, 0.50)的单晶薄膜。通过铌掺杂浓度来调控其导电性、铁电性和电荷输运。BTO这种材料已经不是小鲜肉样的存在,通过铌掺杂的方式来改变其导电性也已经不新鲜,但是我们仍然在前人的脚步后面挖掘到了些许不一样的宝贝。

前人的工作认为,导电BTO薄膜中的电荷输运机制主要为小极化子跃迁,其导电性存在一个临界的掺杂浓度。我们的工作发现,BTO薄膜的导电性随着铌掺杂浓度的增加而增加,并没有出现前人报道的临界掺杂浓度,说明薄膜中的电荷输运和补偿机制与已知报导的结果大有不同。通过对Nb掺杂浓度的调控,我们成功实现了BNTO薄膜从绝缘体到半导体导电、甚至金属性导电的转变。通过电阻-温度关系和霍尔效应测量,揭示了低掺杂浓度(x < 0.5)的薄膜中,其电荷输运以小极化子跃迁为主导;对于x = 0.5高掺杂浓度薄膜,在不同温度范围内发生双极化子跃迁、小极化子跃迁以及热声子散射的转变。

随后我们对这一系列薄膜的铁电性进行验证,发现在这些高导电性的薄膜中很难发现铁电性,高导电和强铁电似乎不可兼得。我们只好退而求其次,增加薄膜生长氧气压强,削弱其导电性来提升其铁电性。我们在x = 0.0, 0.01, 0.1的BNTO薄膜中观察到了微区铁电性存在。对于掺杂浓度更高的样品,由于导电性的原因没有铁电极化存在。对于x = 0.0和0.01的BNTO薄膜,由于其良好的绝缘性并未测出其电阻-温度曲线。但是,在x = 0.1时,我们同时测出其中宏观的导电性和微观的铁电性。我们的工作证实了,铁电性和导电性可以以相互妥协的方式存在于同一薄膜中。

现实世界中,是非不分并不总是坏事。是非不分很大程度上表现为难以黑白分明。这种情况下还是有很多优异且很难得的新物性,比如导电性与铁电性共存很可能可以大大提高光伏效应的实际效率,因为铁电极化内电场可以极大地改善电子-空穴对的存活率,从而导致光伏效率的显著提高。我们这个小工作刚好体现了这一点。善哉善哉!

(陆旭兵撰稿)

The electrical conductivity, charge transport behavior, and ferroelectricity of epitaxial BaNbxTi1-xO3 films (BNTO, 0.0 ≤ x ≤ 0.5) prepared by pulsed laser deposition are investigated. It is found that Nb-doping can tune the conventional insulating BaTiO3 films from an insulating to highly conductive semiconducting or metallic state, resulting in a variation of the electrical conductivity of the BNTO films over 105. For x ≤ 0.25, the charge transport is dominated by the small polaron hopping mechanism, while the charge transport for x = 0.5 transits from the bipolaron to the small-polaron, and then the thermal phonon scattering mechanisms with increasing temperature. Interestingly, the piezo-force microscopy imaging reveals the presence of ferroelectricity in the properly Nb-doped conductive BNTO films (x ≤ 0.25) deposited in the presence of a small amount of oxygen(3 × 10-3 Pa). Our work provides additional technical roadmaps to manipulate the conductivity and charge transport behaviors in ferroelectric films, which will boost potential applications in future information storage, sensors, and photovoltaic devices.



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